Riverine inputs of polychlorinated biphenyls (PCBs) and chlorobenzenes to Isfjorden, Svalbard : implications for spatial distribution and bioavailability

Abstract

Considerable amounts of deposited persistent organic pollutants (POPs); such as polychlorinated biphenyls (PCBs) and penta- and hexachlorobenzene (PeCB and HCB) are stored in the Arctic cryosphere. In recent years, more attention has been directed to the potential re-mobilization of these contaminants due to increased temperatures, change in precipitation patterns and accelerated glacier ablation, potentially leading to enhanced secondary release of legacy POPs to receiving coastal areas. However, the meltwater influence on this transport of POPs to coastal marine environments is not fully understood, and the present thesis aim to investigate this.

This study investigated the freshwater-associated contribution of selected PCBs and HCB to Isfjorden, a large Arctic fjord system on the western side of Spitsbergen (Svalbard). Rivers feeding the fjords Adventfjorden, Tempelfjorden and Billefjorden in the Isfjorden system were sampled in addition to the fjords themselves. Suspended particulate matter (SPM) from five selected rivers, and surface sediments from inner and outer parts of the receiving fjords were analyzed for PCBs, HCB and PeCB. In addition, passive samplers (PAS) were deployed at similar locations to yield information about dissolved concentrations. Sediment properties (organic matter, fine sediment fraction, chlorophyll-α and river catchment area characteristics (size and glacial coverage) were taken into account to assess how these factors might explain observed inputs- and distribution patterns.

Both dissolved and particulate associated chlorobenzenes and PCB congeners were detected and quantified in rivers, indicating transport from secondary POP sources to the marine receiving environment. However, the total contaminant burden from freshwater sources may still be low compared to other sources to the fjord, such as direct atmospheric deposition, oceanic current transport and local sources. Sediment concentrations of ∑PCB14, HCB and PeCB in the inner fjord stations where in the range of 12-170 pg/g dry weight (dw.) and 10-106 pg/g dw., respectively. Further out in the fjords, the concentrations had increased to between 630-880 pg/g dw. (∑PCB14) and 530-760 pg/g dw. (HCB). Sediment properties were not driving factors for explaining variation in contaminant levels between sampling stations. Instead, the lowest concentrations at the inner stations can be attributed to the larger deposition of riverine sediments at these locations, which are associated with low concentrations of contaminants. This indicate that particles have potential to sorb contaminants from the water column, potentially leading to a reduction in dissolved aqueous concentrations near the river outlets. This might lead to reduced accumulation of these contaminants in low trophic species within affected ecosystems, because dissolved concentrations are considered to play a key role regarding bioavailability and bioaccumulation of POPs.

Store mengder persistente organiske forurensninger (POPer), slik som polyklorerte bifenyler (PCBer) og penta- og heksaklorbenzen antas å være lagret i den arktiske kryosfæren. I de senere år har det blitt økt fokus på en potensiell remobilisering av disse forbindelsene, på grunn av høyere temperaturer, endring i nedbørsmønstre og økt bresmeltning, noe som potensielt kan føre til større sekundære utslipp av POPer med smeltevann til kystområdene. Men påvirkningen smeltevann har på denne transporten av POPer til marine kystområder er lite undersøkt, og dette studiet forsøker å se nærmere på dette. Dette studiet undersøkte ferskvanns-assosiert bidrag av utvalgte PCBer og klorbenzener til Isfjorden, et stort arktisk fjordsystem på den vestre siden av Spitsbergen (Svalbard). Det ble tatt prøver i elver som rant ut i fjordene Adventfjorden, Tempelfjorden og Billefjorden i Isfjorden-systemet. I tillegg ble det tatt prøver i fra selve fjordene. Suspendert partikulært materiale (SPM) fra fem utvalgte elver og overflatesediment fra indre og ytre deler av de mottakende fjordene ble analysert for PCBer, HCB og PeCB. Det ble i tillegg satt ut passive prøvetakere i de samme områdene for å få informasjon om løste konsentrasjoner av disse forbindelsene. Sediment-egenskaper (organisk materiale, finfraksjon og klorofyll-α), og elvenes nedbørsfelt (størrelse og isdekke) ble vurdert i sammenheng med resultatene for å vurdere hvordan disse faktorene kanskje forklarer observerte tilførsels- og fordelingsmønstre. Både løst- og partikulært- assosierte PCBer og klorbenzener ble detektert og kvantifisert i elver, noe som indikerer transport av POPer fra sekundære kilder til det marine miljø. Men den totale belastningen fra ferskvannskilder kan være liten i forhold til andre kilder til fjordene, slik som direkte atmosfærisk deposisjon, transport med havstrømmer og lokale kilder. Konsentrasjon av ∑PCB14 og HCB i sediment ved de indre fjordstasjonene var henholdsvis i området 12-170 pg/g tørrvekt (tv.) og 10-106 pg/g tv. Lenger ut i fjordene økte konsentrasjonene til mellom 630-880 pg/g tv for ∑PCB14 og 530-760 pg/g tv. for HCB. Sediment-egenskaper var ikke styrende for å forklare variasjon i konsentrasjoner mellom prøvetakningsstasjoner. I stedet så kunne de laveste konsentrasjonene i de innerste delene av fjordene tilegnes en større deponering av elvesedimenter ved disse lokasjonene, som kan assosieres med lave konsentrasjoner av forurensninger. Dette indikerer også at partiklene som kommer ut med elvene, har evne til å absorbere forbindelsene ut av vannsøylen og potensielt føre til en reduksjon av løst konsentrasjon nær elveutløpene. Dette kan føre til mindre akkumulering av disse forbindelsene i organismer lavt i næringskjeden, fordi løst konsentrasjon er en viktig faktor som styrer biotilgjengelighet og bioakkumulering av POPer.