| dc.description.abstract | Atmospheric weapons tests, reactor accidents as well as reprocessing activities have contributed to global, regional and local contamination of artificial radionuclides in the environment during the last 60 years. Uranium as well as plutonium and other transuranics are of special concern due to their high radiotoxicity and long half-lives. There is still a lack of knowledge regarding ecosystem transfer, processes and mechanisms, which influences the predictive power of impact and risk models. The main purpose of this thesis was to obtain source term information on previous reprocessing activities. This was done by identifying radioactive particles, and by determining activity ratios and isotope ratios in sediment contaminated due to historical releases.
The investigated sediments were collected from sites downstream from selected reprocessing installations in the United States (Savannah River Site, Pond A) and the U.K. (Sellafield and Ravenglass). For comparison purposes two reference samples from Mayak PA (Reservoir 10 and Asanov Swamp), a comparable reprocessing installation in Russia, was included.
Radioactive particles (hot spots) were observed in the vertical profiles collected from both sites, in particularly from Sellafield using P imaging. Based on ESEM, U containing particles were identified. The distribution of activity concentrations for Cs, Am and Pu according to depth was obtained for the sediment cores provided from Savannah River Site and Sellafield using gamma-spectrometry, and alpha-spectrometry and ICP-mass spectrometry (238Pu, 239Pu and 240Pu). This enabled calculations of the activity ratios (137Cs/239+240Pu, 241Am/239+240Pu and 238Pu/239+240Pu) and Pu isotopic ratios as a function of sediment depth. By comparing the results obtained, distinct signals different from the global fallout signal were seen for sediments from both sites.
The contamination from Savannah River Site can be characterized by a low 240Pu/239Pu isotope ratio and a high 137Cs/239+240Pu activity ratio compared to global fallout. Contamination from Sellafield can be characterized by a high 240Pu/239Pu isotope ratio and a high 241Am/239+240Pu activity ratio, and a low 137Cs/239+240Pu activity ratio compared to global fallout.
Historical changes in releases from SRS was also illustrated by changes in the Pu isotopic ratios, 0.11±0.007 in the surface layer and 0.08±0.007 in the deeper layer.
Compared to soil from Asanov Swamp (Mayak), Savannah River Site had similar 238Pu/239+240Pu activity ratio, but higher 240Pu/239Pu isotope ratios. Compared to sediment from Reservoir 10 (Mayak), Savannah River Site had similar 240Pu/239Pu isotope ratio, but lower 238Pu/239+240Pu activity ratio. Sellafield (K2) had higher 240Pu/239Pu isotope ratio than both Savannah River Site and Mayak, but lower 238Pu/239+240Pu activity ratio than sediment from Reservoir 10 (Mayak). Thus, the combination of the 240Pu/239Pu isotope ratio and the 238Pu/239+240Pu activity ratio can be utilized to differentiate between source term, releases and contamination from the three sites.
--------------------------------------------------------------------
Sammendrag
Atomprøvesprengninger, reaktorulykker og gjenvinning av brukt reaktorbrensel har bidratt til global, regional og lokal miljøforurensing av radioaktivt materiale i løpet av de siste 60 årene. Uran, samt plutonium og andre transuraner er av spesiell bekymring, på grunn av lange halveringstider og høy radiotoksisitet. Det er fremdeles mangel på kunnskap knyttet til overføringer, prosesser og mekanismer i økosystemet, noe som øker usikkerheten i konsekvens- og risikoanalyser.
Hovedhensikten med dette arbeidet var å innhente informasjon om kildeterm knyttet til tidligere reprosessering-aktiviteter. Det ble utført ved å identifisere radioaktive partikler, og ved å finne aktivitetsforhold og isotopforhold i sediment forurenset av historiske utslipp. Sedimentene ble samlet inn fra steder nedstrøms for utvalgte reprosesserings anlegg i U.S.A. (Savannah River Site, Pond A) og Storbritannia (Sellafield og Ravenglass). For sammenlikning ble det inkludert to referanseprøver fra Mayak PA (Reservoir 10 og Asanov Swamp), et sammenliknbart reprosesseringsanlegg i Russland.
Radioaktive partikler (hotspots) ble observert i den vertikale sediment-profilen for Savannah River Site, og spesielt for Sellafield (K2 og Ravenglass) ved hjelp av P imaging. Ved hjelp av ESEM ble uranpartikler identifisert. Dybdefordelingen av aktivitetskonsentrasjoner for Cs, Am og Pu ble innhentet ved hjelp av gammaspektrometri, og alfaspektrometri og ICP-massespektrometri (238Pu, 239Pu og 240Pu). Det muliggjorde beregninger av aktivitetsforhold (137Cs/239+240Pu, 241Am/239+240Pu og 238Pu/239+240Pu) og Pu isotopforhold som funksjon av dybde i sediment. Ved å sammenlikne resultatene ble det observert signaler forskjellig fra globalt nedfall for sediment fra begge stedene.
Forurensningen fra Savannah River Site kan kjennetegnes ved en lav 240Pu/239Pu isotoprate og en høy 137Cs/239+240Pu aktivitetsrate, sammenliknet med globalt nedfall. Forurensningen fra Sellafield kan kjennetegnes ved en høy 240Pu/239Pu isotoprate og en høy 241Am/239+240Pu aktivitetsrate, samt en lav 137Cs/239+240Pu aktivitetsrate sammenliknet med globalt nedfall.
Historiske endringer i utslipp ble observert for Savannah River Site, illustrert av endringer i Pu isotop rater, 0.11 i øvre lag og 0.08 i nedre lag.
Sammenliknet med jordprøven fra Asanov Swamp (Mayak) hadde Savannah River Site sammenliknbar 238Pu/239+240Pu aktivitetsrate, men høyere 240Pu/239Pu isotoprate. Sammenliknet med sediment fra Reservoir 10 (Mayak) hadde Savannah River Site sammenliknbar 240Pu/239Pu isotoprate, men lavere 238Pu/239+240Pu aktivitetsrate. Sellafield hadde høyere 240Pu/239Pu isotoprate enn både Savannah og Mayak, men lavere 238Pu/239+240Pu aktivitetsrate enn sediment fra Reservoir 10 (Mayak). Det er dermed mulig å skille mellom kildeterm, utslipp og forurensning fra de 3 stedene. | nb_NO |
