Measurement of 90Sr in Chernobyl arthropods

Abstract

Following the Chernobyl accident, the areas around the Chernobyl Nuclear Power Plant (ChNPP) were contaminated with many radionuclides, including the fission product 90Sr. Because of its long half-life and chemical similarity to Ca, 90Sr is considered to be of particular radiological concern. When taken up in plants and animals, 90Sr can accumulate in and irradiate Ca rich tissues such as bone, leading to high internal exposure and potential radiation effects. There is a knowledge gap on the ecosystem transfer of 90Sr to arthropods, largely because of the lack of a reliable and efficient method to determine 90Sr. This makes it difficult to assess factors influencing 90Sr transfer in arthropod communities. This thesis aimed to develop a mass spectrometric method for the determination of 90Sr in individual arthropods and test the method on Chernobyl arthropods. In addition to this, the levels of 90Sr were compared to stable Sr and Ca, and estimations of radiation dose rates absorbed by Chernobyl arthropods were made using the ERICA Assessment Tool. A chromatographic ‘microcolumn’ was developed for extraction chromatography (EXC) with the application of Sr-resin in order to separate Sr in low volume, microwave acid digested arthropod samples. The Sr-resin separates Sr from the matrix and interfering 90Zr. For the determination of 90Sr, separated samples were directly analysed in a triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometer (ICP-QQQ), where remaining 90Zr interference was removed by using a mixture of O2 and H2 in the collision-reaction cell (CRC). Separations with microcolumn led to very good recovery for Sr (93 ± 7%) and highly efficient removal of interfering Ca and Zr (98 ± 2%) in individual arthropods. In addition, ICP-QQQ analysis resulted in a low detection limit (1.1 fg; 5.5 mBq) and precise determination of 90Sr. Determined 90Sr activity concentrations in Chernobyl arthropods ranged from 4.6 to 190 Bq/g and the highest levels were observed in mixed feeders and predators. Uptake of 90Sr by the measured Chernobyl arthropods, resulted in high internal dose, estimated as 1.0 to 21 µGy h-1. Furthermore, a correlation was observed between the levels of 90Sr and stable Sr and Ca, indicating that Ca may influence uptake of stable and radioactive Sr in arthropods.

Etter Tsjernobyl-ulykken ble områdene rundt kjernekraftverket (ChNPP) kontaminert med mange radionuklider, inkludert fisjonsproduktet 90Sr. På grunn av sin lange halveringstid og kjemiske likhet med Ca, anses 90Sr å være av spesiell radiologisk bekymring. Når den tas opp i planter og dyr, kan 90Sr akkumuleres i og bestråle Ca-rike vev som bein, noe som fører til høy intern eksponering og mulige strålingseffekter. Det er et kunnskapshull i økosystemoverføringen av 90Sr til leddyr, mest på grunn av mangel på en pålitelig og effektiv metode for bestemmelse av 90Sr. Dette gjør det vanskelig å vurdere faktorer som påvirker 90Sr-overføring i leddyrsamfunn. Målene med denne oppgaven var å utvikle en massespektrometrisk metode for bestemmelsen av 90Sr i individuelle leddyr og å teste metoden på Tsjernobyl-leddyr. I tillegg ble nivåene av 90Sr sammenlignet med stabil Sr og Ca, og estimering av doserater absorbert av Tsjernobyl-leddyr ble utført ved bruk av ERICA Assessment Tool. En kromatografisk “mikrokolonne” ble utviklet for å utføre separasjon av Sr i små volumprøver av mikrobølge-dekomponerte leddyr ved bruk av ekstraksjonskromatografi (EXC) med Srresin. Sr-resinet separerer Sr fra matriks og interfererende 90Zr. For bestemmelsen av 90Sr ble separerte prøver analysert direkte i en trippel kvadrupol induktivt koblet plasma massespektrometer (ICP-QQQ), hvor gjenværende 90Zr interferens ble fjernet ved å bruke en blanding av O2 og H2 i kollisjons-reaksjonscellen (CRC). Separasjon med mikrokolonne førte til veldig god gjenfinning av Sr (93 ± 7%) og svært effektiv fjerning av interfererende Ca og Zr (98 ± 2%) i individuelle leddyr. I tillegg resulterte ICP-QQQ analyse i lav deteksjonsgrense (1.1 fg; 5.5 mBq) og presis bestemmelse av 90Sr. Bestemte aktivitetskonsentrasjoner av 90Sr i Tsjernobyl-leddyr varierte fra 4.6 til 190 Bq/g og de høyeste nivåene ble observert i altetere og rovdyr. Opptak av 90Sr av de målte Tsjernobyl-leddyrene, resulterte i høy intern dose, estimert som 1.0 til 21 µGy h-1. Videre ble det observert en korrelasjon mellom nivåene av 90Sr og stabil Sr og Ca, noe som indikerer at Ca kan påvirke opptaket av radioaktiv og stabil Sr i leddyr.