Concentration ratios for radionuclides and stable analogues in Rogaland, Norway

Abstract

Norway may be exposed to radioactive deposition from several potential sources due to the country`s geographical location and meteorological conditions (Bartnicki et al., 2016; Klein & Bartnicki, 2018) and it has been demonstrated that a hypothetical accident at the Sellafield reprocessing plant can lead to a significant 137Cs deposition in Rogaland (Ytre-Eide et al., 2009). In cases where events such as this could occur, is it necessary to carry out impact and risk assessments. Following a deposition will uptake of radionuclides vary depending on the speciation. Radionuclides are present in various physico-chemical forms, where low molecular mass species are considered as mobile and bioavailable, whereas high molecular mass species are regarded as inert. These physico-chemical conditions change over time depending on various mechanisms (as complexation and desorption) in soil (Salbu et al., 2004). Elemental uptake to plants and animals is often described by factors such as concentration ratios (CR) and transfer coefficients (Harbitz & Skuterud, 1999). Such factors are integrated in impact and risk assessments and as of today are generic values, that are not representative for Rogaland, applied. By application of modeling systems like FDMT (Müller et al., 2003) can these factors be used for calculation of dose estimates to population. Calculated dose is proportional to the transfer factors, hence will the uncertainties associated with such factors be reflected in dose estimates (UNSCEAR, 2015). In relation to this, was the Western Norway project initiated by CERAD. The main goal of the project is to reduce the uncertainties associated to impact and risk assessments, which includes obtaining site specific data (CERAD, 2016).

The purpose of this study was to provide local concentration ratios for radionuclides (137Cs, Th, U) and stabile analogues of radionuclides (Cs, Co, I, Sr) deriving from agricultural land in Rogaland (referred to as ROGFARM in present work) to minimize uncertainties in impact and risk assessments. This was done by quantifying elements in various sample matrixes (soil, grass, pellets, milk and meat), followed by determination of concentration ratios and transfer coefficients. The results were compared with generic values from both FDMT (Müller et al., 2003) and IAEA (2010). Furthermore, several soil analyses (pH, LOI, grain size, sequential extractions, CEC, XRD) were also carried out to identify any possible influences of soil on concentration ratios.

Comparisons of concentration ratios (CR) for soil-to-plant transfer (geometric mean (GM)) of Cs, 137Cs, Co, Sr, Th and U demonstrated that most of the ROGFARM ratios differed from FDMT and IAEA values with a factor of 2-4, except for U (IAEA) and Th (IAEA) which were 1 and 2 orders of magnitude higher, respectively. Transfer coefficients (Fm) (GM) for goat`s milk were in general higher (with a factor of 2-4) for data in IAEA and FDMT. Cobalt stood out with IAEA referring to an uptake which was 1 order of magnitude higher than obtained in Rogaland. Comparisons of uptake in cow`s milk (Fm) (GM) demonstrated that values in both IAEA and FDMT were in general differing from those in present study with a factor of 2-3. Equivalent uptake of 137Cs was observed between ROGFARM, and both IAEA and FDMT. Transfer coefficients for mutton (GM) between IAEA and ROGFARM differed by a factor of 2. FDMT and ROGFARM had equivalent values for all elements, except for cobalt, where data showed that transfer of Co could be 1 order of magnitude higher in Rogaland than what the FDMT value suggested. Comparisons of variations in CRs between IAEA and ROGFARM, for both soil-to-plant transfer (GM, GSD) and uptake to animal product (AM, ASD), illustrated that IAEA in general had a relatively greater variation.

The majority of the values compiled in IAEA and applied in FDMT differed from those obtained in present study with at least a factor of 2. It was concluded that by using local data for radionuclides and stable analogues concentration ratios will uncertainties related to impact and risk assessments decrease with a factor of minimum 2, of which corresponding uncertainty will be reduced in dose estimates calculated in FDMT. Transfer of stable Cs to both grass and milk, correlated with 137Cs transfer, indicating that stable Cs can be used as a proxy for the mobility and bioavailability of 137Cs. Variation analyses of CR (grass/soil) (Cs, 137Cs, Co, I, Sr, Th, U) and concentrations in mutton (Cs, 137Cs, Co, I, Sr) were performed. There was not identified a significant variation, indicating that the variation within an area is not greater than the variation between the areas. A significant positive correlation between increased CR (grass/soil) for stable Cs and amount organic matter (OM), increased CR (grass/soil) for 137Cs and OM, and increased uptake of stable Cs in grass and potential bioavailability of Cs, were observed.

Norge ligger utsatt til for radioaktivt nedfall fra flere potensielle kilder på grunn av landets geografiske plassering og meteorologiske forhold (Bartnicki et al., 2016; Klein & Bartnicki, 2018), og det har blitt demonstrert at en hypotetisk ulykke ved Sellafieldanlegget kan føre til et betydelig 137Cs nedfall i Rogaland (Ytre-Eide et al., 2009). I tilfelle hendelser som dette skulle oppstå er det nødvendig å utføre konsekvens- og risikoanalyser. Ved nedfall vil opptak av radionuklider variere avhengig av spesiering. Radionuklider finnes i ulike fysisk-kjemiske tilstander, hvorav lav molekylære masser anses som mobile og biotilgjengelige, mens høy molekylære masser beregnes som inerte. Disse fysisk-kjemiske tilstandene endres over tid avhengig av diverse mekanismer (som kompleksdannelse og desorpsjon) i jorda (Salbu et al., 2004). Opptak til planter og dyr beskrives ofte med faktorer som konsentrasjonsratio (CR) og overføringskoeffisienter (Harbitz & Skuterud, 1999). Slike faktorer er integrert i konsekvens- og risikoanalyser, og per dags dato brukes normalverdier som ikke er representative for Rogaland. Ved bruk av modelleringssystemer som FDMT (Müller et al., 2003), kan disse faktorene brukes til beregning av doseestimat til befolkning. Beregnet dose er proporsjonal med overføringsfaktorene og derfor vil usikkerheter knyttet til slike faktorer reflekteres i doseestimater (UNSCEAR, 2015). På bakgrunn av dette ble Western Norway prosjektet initiert av CERAD CoE. Hovedmålet med prosjektet er å redusere usikkerheter knyttet til konsekvens- og risikoanalyser, blant annet ved innhenting av lokale data (CERAD, 2016).

Hensikten med dette arbeidet var å fremskaffe lokale konsentrasjonsratioer for radionuklider (137Cs, Th og U) og stabile analoger (Cs, Co, I and Sr) av radionuklider fra landbruk i Rogaland (henvist som ROGFARM i arbeidet) for å redusere usikkerheter i konsekvens- og risikoanalyser. Dette ble gjort ved kvantifisering av grunnstoffer i ulike prøvematrikser (jord, gress, kraftfôr, melk og kjøtt), og deretter ble konsentrasjonsratioer og overføringskoeffisienter bestemt. Resultatene ble sammenlignet med normalverdier fra både FDMT (Müller et al., 2003) og IAEA (2010). Videre ble det også foretatt en rekke jordanalyser (pH, LOI, kornstørrelse, sekvensielle ekstraksjoner, CEC, XRD) for å identifisere mulige påvirkninger av jord på konsentrasjonsfaktorer.

Sammenligninger av konsentrasjonsratioer (CR) for jord til planteoverføring (geometrisk gjennomsnittlig (GM)) av Cs, 137Cs, Co, Sr, Th og U viste at de fleste ROGFARM-ratioene skilte seg fra FDMT- og IAEA-verdier med en faktor på 2-4, med unntak av U (IAEA) og Th (IAEA) som var større med en faktor på henholdsvis 10 og 100. Overføringskoeffisienter (Fm) (GM) for geitemelk var generelt høyere (med en faktor på 2-4) for data i IAEA og FDMT. Kobolt skilte seg ut, med IAEA som viste til et opptak som var høyere med en faktor på 10 enn utregnet i Rogaland. Sammenligninger av opptak i kumelk (Fm) (GM) viste at verdier i både IAEA og FDMT generelt skilte seg fra verdier i nåværende studie med en faktor på 2-3. Ekvivalent opptak av 137Cs ble observert mellom ROGFARM, og både IAEA og FDMT. Overføringskoeffisientene for fårekjøtt (GM) mellom IAEA og ROGFARM varierte med en faktor på 2. FDMT og ROGFARM hadde ekvivalente verdier for alle grunnstoffer, unntatt for kobolt, der dataene viste at overføring av Co kan være en faktor på 10 høyere i Rogaland enn det FDMT-verdien antydet. Sammenligninger av variasjoner i CRs mellom IAEA og ROGFARM, for både jord til planteoverføring (GM, GSD) og opptak til animalsk produkt (AM, ASD), illustrerte at IAEA generelt hadde en relativt større variasjon.

Mesteparten av verdiene samlet i IAEA og anvendt i FDMT, var forskjellig fra de som ble fremskaffet i nåværende studie med minst en faktor på 2. Det ble konkludert med å bruke lokale data for radionuklider og stabile analoge konsentrasjonsratioer vil usikkerheter knyttet til konsekvens- og risikoanalyser minke med en faktor på minimum 2, hvorav tilsvarende usikkerhet vil reduseres i doseestimater beregnet i FDMT. Overføring av stabilt Cs til både gress og melk, korrelerte med 137Cs-overføring, som tydet på at stabilt Cs kan brukes som en indikasjon på mobilitet og biotilgjengelighet av 137Cs. Variasjonsanalyser av CR (gress/jord) (Cs, 137Cs, Co, I, Sr, Th, U), og konsentrasjoner i fårekjøtt (Cs, 137Cs, Co, I, Sr) ble utført. Det ble ikke identifisert signifikant forskjell, som tydet på at variasjonen innad i et område ikke er høyere enn mellom områdene. En signifikant positiv sammenheng ble observert mellom økt CR (gress/jord) for stabilt Cs ved økt mengde organisk materiale (OM), økt CR (gress/jord) for 137Cs ved økt mengde OM, og økt opptak av stabilt Cs i gress ved økt biotilgjengelighet av Cs.