Marine transport modeling of radionuclides using a dynamic speciation approach

Abstract

Anthropogenic radionuclides are introduced to the marine environment from many sources, such as atmospheric fallout, direct releases from nuclear installations (either via operational or accidental discharges) and indirectly via river run-off through estuaries. In the marine environment, the transport is affected by a number of processes, such as hydrodynamic advection and diffusion, turbulent mixing, sedimentation and resuspension. As the environmental transport and toxicity depend on the distribution of physico-chemical forms (species), numerical models should include relevant species and dynamic transformation processes to properly predict marine transport and environmental impact of radionuclides. The present PhD project is addressing topics in the crossing point between physical oceanography and radioecology. Aiming to investigate the impact of numerical model representation of biogeochemical and geophysical processes, a numerical model system for marine radionuclide transport was developed and utilized. A set of case studies was performed, including historical and hypothetical radionuclide discharges as well as estuarine transport of a trace metal. When available, the model results were compared to observational data. Focusing on hydrodynamic processes, the impact of including mesoscale eddies and tides was investigated in a long-term (12 years) simulation of historical discharges of technetium (99Tc) radionuclides from Sellafield, UK (Paper I). Comparison with observational data showed that due to better resolution of mesoscale eddy fluxes, increasing the horizontal model grid resolution from ∼14 km to 4 km improved the model skill. The importance of tidal advection was investigated by comparing transport in the eddy-permitting model when this was run either with tides included (1 hour temporal resolution) or with tides filtered out (24 hour mean). The results pointed to systematic Lagrangian tidal drift in the Irish Sea and the North Sea that eventually impacted the 99 Tc activity concentration levels also far downstream. Therefore, to avoid systematic errors due to sub-grid scale processes, it was concluded that mesoscale eddies and tides should be included also in long-range transport simulations. A new numerical code describing the distribution and transformation of radionuclide species was implemented in the transport model. These processes have commonly been neglected in previous studies, but including them was assumed to reduce the overall model uncertainty as the model became more in line with reality. However, these implementations also introduced new uncertainties, due to relatively large uncertainties associated with the descriptions (parameterizations) of the transformation processes. Investigating the impact of key processes on the transport estimates in the hypothetical case involving coastal dispersion of river-discharged 137 Cs (Paper II), the effects of including interactions with solid matter were found to be considerable, locally affecting the results with orders of magnitude. The predicted transport was found to be sensitive to factors affecting the particle affinity, especially the fraction slowly reversibly bound to particles, but also regarding the particle size distributions, as increased settling reduced the transport away from the discharge points and increased the total exposure near the river mouths with up to a factor 10. However, these parameterizations are typically associated to relatively large uncertainties. To address the effects of changing environmental conditions on the elemental speciation, a more complex speciation scheme was implemented (Paper III), where the transfer rates were dependent on the local salinity to fit the observed behavior of aluminium (Al) in River Storelva and Sandnesfjorden estuary (south-eastern Norway). The general patterns of observational total Al concentrations and speciation data were well reproduced by the model. The results from this set of case studies showed that due to knowledge gaps related to descriptions of transformation processes and difficulties in transferring locally observed features to generic algorithms, there are still considerable uncertainty involved in the predictions. The present study has identified some of the key factors contributing to such uncertainties and their impacts on the transport estimates. By including these key factors and processes (tides, mesoscale eddies, element speciation and transformations) the model skill improves and in general, the observed concentration levels were sufficiently well reproduced as shown in the case studies. The model system developed in the present PhD project may be further developed and utilized as a tool for environmental impact assessments in emergency situations and for research purposes.

Det finnes mange kilder til antropogent utslipp av radionuklider til havet, slik som atmosfærisk nedfall, direkte utslipp fra atomkraftverk (enten via operasjonelle eller utilsiktede utslipp) og indirekte utslipp via elveavrenning gjennom estuarier. Videre blir radionuklidetransporten i havet påvirket av en rekke prosesser, som hydrodynamisk adveksjon, spredning og diffusjon, turbulent blanding, sedimentasjon og resuspensjon. Både transporten og toksisteten avhenger av fordelingen mellom de forskjellige tilstandsformene (speciene), og numeriske modeller bør derfor kunne beskrive de relevante formene og dynamiske overganger mellom disse for å forutsi hvordan radionuklider transporteres og hvordan de vil påvirke miljøet. Dette PhD-prosjektet tar opp temaer i krysningspunktet mellom fysisk oseanografi og radioøkologi. For å undersøke hvordan modellresultatene påvirkes av biogeokjemiske og geofysiske prosesser, ble et numerisk modellsystem utviklet og tatt i bruk. Et sett med casestudier ble gjennomført, både et historisk og et hypotetisk radionuklide-scenario og i tillegg et tilfelle med transport av et spormetall i et estuarie. Der det var mulig, ble modellresultatene sammenlignet med observasjonsdata. I Paper I ble det fokusert på hydrodynamiske prosesser, og det ble undersøkt hvordan inkludering av mesoskala virvler og tidevann påvirket modellens resultater i en langtids-simulering over 12 år av historiske utslipp av technetium-radionuklider fra Sellafield i Storbritannia. Sammenligning med observasjonsdata viste at økt horisontal oppløsning ga en klar forbedring av modellresultatene på grunn av at virvelfelt på mesoskala ble bedre oppløst. Påvirkningen fra tidevannsdrevne transportflukser ble undersøkt ved å sammenligne simuleringer hvor tidevannet var inkludert (1 times tidsoppløsning) med simuleringer der tidevannet var filtrert ut (døgnmidler). Sammenligningen viste en systematisk tidevannsdrevet drift av vannmassene i Irskesjøen, som også påvirket technetiumkonsentrasjonene over større avstander. Derfor ble det konkludert med at for å unngå systematiske feil, bør mesoskala virvler og tidevann også inkluderes i modellsimuleringer som skal beregne langtransport av radionuklider. Transportmodellen ble utvidet med modellkode som beskriver fordelingen og transformasjoner mellom radionuklidenes forskjellige tilstandsformer. Disse prosessene har vanligvis blitt neglisjert i tidligere modellstuder, men ved å inkludere disse ble det antatt at den totale usikkerheten ble redusert siden det gjorde modellen mer virkelighetsnær. Likevel vil slik modellutvikling også introdusere nye usikkerheter som er forbundet med nye parametere og algoritmer som trengs for å beskrive transformasjonsprosessene. Virkningen av sentrale prosesser ble undersøkt i et hypotetisk tilfelle med utslipp av 137Cs fra elver og spredning langs kysten (Paper II). Effekten av å inkludere interaksjoner med faste stoffer var betydelig, da forurensningsnivåene lokalt økte med opp mot en faktor 10. Transportberegningene viste seg å være sensitive overfor faktorer som påvirker partikkel-affiniteten, særlig fraksjonen som var ’sakte-reversibelt’ bundet til partikler men også til den antatte fordelingen av partikkelstørrelse, siden økt sedimentering også ga redusert transport vekk fra kildene og økt totaleksponering nær elvemunningene (opp til en faktor 10). Men i de fleste tilfeller er parameteriseringen av disse faktorene forbundet med stor usikkerhet. For å undersøke hvordan endrede eksterne miljøforhold påvirket specieringen, ble det utviklet et mer komplekst specieringsoppsett i Paper III. Her var overføringshastighetene avhengig av lokal salinitet i det omkringliggende vannet, kalibrert mot observert oppførsel av Al i Storelva og Sandnesfjorden. Modellen klarte fint å reprodusere de observerte trendene, både for totalkonsentrasjon av Al og for hver av de forskjellige tilstandsformene. Resultatene fra dette settet av casestudier viste at det fortsatt er stor usikkerhet knyttet til modellprognoser av radionuklidetransport. Dette skyldes blant annet manglende kunnskap om hvordan transformasjonsprosessene bør beskrives og vanskeligheter med å overføre målte verdier mellom forskjellige lokasjoner. Dette studiet har identifisert noen av de faktorene som bidrar mest til slike usikkerheter og hvordan disse påvirker transportestimatene. Ved å inkludere disse nøkkelfaktorene og -prosessene (tidevann, mesoskala virvler, speciering og transformasjoner) blir modellen forbedret. I de aktuelle tilfellene klarte modellen i all hovedsak å gjenskape de observerte konsentrasjonsnivåene. Videre kan dette modellsystemet videreutvikles og benyttes som et verktøy som vil være nyttig både til konsekvensutredninger, i nødsituasjoner og til forskningsformål.