Vis enkel innførsel

dc.contributor.advisorSalbu, Brit
dc.contributor.advisorLind, Ole Christian
dc.contributor.advisorSkipperud, Lindis
dc.contributor.advisorBartnicki, Jerzy
dc.contributor.advisorIsaksson, Elisabeth
dc.contributor.advisorHøibråten, Steinar
dc.contributor.authorWendel, Cato Christian
dc.date.accessioned2017-07-13T10:34:37Z
dc.date.available2017-07-13T10:34:37Z
dc.date.issued2013
dc.identifier.isbn978-82-575-1156-2
dc.identifier.issn1503-1667
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11250/2448656
dc.description.abstractPlutonium (Pu) is a predominately anthropogenic element produced during neutron irradiation of U in reactors and nuclear weapon detonations. Pu has been released to the environment during nuclear weapon detonations, nuclear reactor accidents, and in association with reprocessing of spent nuclear fuel. The most important source of Pu in the environment were the 543 atmospheric nuclear detonations conducted worldwide in the period 1945 – 1980 by the former Soviet Union (FSU), USA, United Kingdom (UK), China and France. The most intensive period of atmospheric nuclear testing was 1945 – 1962, interrupted by a moratorium during November 1958 to September 1961. This period was dominated by US testing during the premoratorium period and FSU testing during the post-moratorium period. Debris from the atmospheric nuclear detonations was deposited on a local, regional and global scale depending on detonation height, yield and meteorological conditions. The isotopic composition of Pu is source dependent. Pu is produced by neutron capture in 238U, generating 239U which rapidly (t1/2=23.5 min) decay to 239Pu. Heavier isotopes are produced due to neutron capture in this 239Pu. Heavier isotopes of Pu are successively produced during continued neutron irradiation. Reactor derived Pu would have 240Pu/239Pu atom ratios reflecting the irradiation history of the fuel (burn up). For technical reasons, the 240Pu/239Pu atom ratios in weapon purpose Pu has to be below 0.07. The burn up in weapon production reactors kept low by frequent exchange of the fuel in order to ensure this. For power production reactors on the other hand, frequent exchange of the fuel is impracticable and uneconomical. The fuel is exchanged after a prolonged irradiation and high burn up. As the proportion of heavier Pu isotopes increase in relation to 239Pu, all Pu atom ratios, and in particular the 240Pu/239Pu atom ratios increase; 240Pu/239Pu atom ratios up to 0.67 have been reported. Debris from undetonated weapons and low yield detonations would also have low 240Pu/239Pu atom ratios, similar to the original weapon material. Post detonation Pu atom ratios depend on the yield and design of the device with high yield detonations generally producing Pu with higher 240Pu/239Pu atom ratios than low yield detonations. Global fallout was the mixed debris injected into the stratosphere by high yield detonations. After a considerable retention time in the stratosphere, this debris was deposited to form a general Pu background with an easily recognizable 240Pu/239Pu signature of ~0.18. Pu isotopic signatures substantially different from global fallout indicates significant influence from local or regionally deposited Pu from nuclear weapon test sites, reactor accidents or releases from reprocessing. In the present thesis U and Pu isotopic signatures has been utilised for source identification and quantification purposes. The samples employed have been humic surface soils from 45 geographically well distributed sites in Norway (Paper I); an ice core from Austfonna (Svalbard) covering the period 1949 – 1999 (Paper II); and air filter samples from Norway during 1957 - 1963(Paper III). Radioactive particles have been identified in the air filter samples the ice core samples (Paper II) and (Paper III), while atmospheric dispersion modelling (NOAA HYSPLIT_4) has been used to corroborate the source identification in (Paper III). Debris from the Chernobyl accident in 1986 was distributed over vast areas of Europe, including Fenno-Scandinavia. Whereas the deposition of caesium from the Chernobyl accident is known to have been strong in Norway, knowledge of the Pu deposition is scarce. In order to assess the relative importance of sources to Pu deposition in mainland Norway, Pu concentrations and atom ratios in humic surface soil samples collected from 45 geographically well distributed sites were determined by SF-ICP-MS (sector field inductively coupled plasma – mass spectrometry) and AMS (Accelerator mass spectrometry). Pu concentrations in samples collected from the same sites in 1990 and 2005 were compared in order to assess the relative migration of Pu from the surface layers. Pu concentrations (0.7 – 149 Bq m-2) were found to be higher at coastal sites with high annual precipitation than at inland sites with lower annual precipitation, this is in accordance with the global fallout theory. The 240Pu/239 Pu atom ratios were found to vary within 0.161 – 0.211, mainly in accordance with the global fallout signature. However, at some inland sites Pu atom ratios were found to exceed global fallout Pu signatures, indicating a slight Chernobyl influence. Time resolved samples permit the investigation of variations of deposition and isotopic signatures in deposited debris. Pu and 236U concentrations and atom ratios were determined by AMS in an Arctic ice core from Austfonna (Svalbard) covering the period 1951 – 1999, and in air filter samples collected during 1957 – 1963. The Austfonna represents an interesting sampling location in its proximity to FSU test site Novaya Zemlya (NZ). In addition tropospheric transport from Eurasia, and possibly the FSU test site in Semipalatinsk (STS) is facilitated by a semi-permanent high pressure area above Siberia during winter. Digital autoradiography indicated the presence of radioactive particles at depths corresponding to atmospheric nuclear testing (1949 – 1962) and the Chernobyl accident or a vented NZ underground detonation (1985 – 1989). Concentrations of Pu and 236U in the Austfonna ice core (0.008 to 0.254 mBq cm-2 and 0.0039 to 0.053 μBq cm-2 respectively) were found to be higher at depths corresponding to the pre-moratorium period (1956 – 1959) than at depths corresponding to the post- moratorium period (1959 – 1962). This observation contrasts with observations at other sites where the deposition of anthropogenic radionuclides was found to be higher in the post-moratorium period. The discordance either indicates post depositional redistribution or a different depositional regime at the Austfonna glacier than at other sites. The 240Pu/239Pu atom ratio measured in air filters (0.0517 – 0.237) showed a strong dependence on northern hemisphere atmospheric test activities, tending towards a value reflecting stratospheric fallout during periods without atmospheric nuclear testing, and substantially lower ratios in periods associated with atmospheric nuclear testing activities. The lower Pu atom ratios observed during periods of atmospheric nuclear testing indicates significant influence of tropospherically transported Pu from FSU atmospheric nuclear testing. A further indication is provided by the presence of radioactive particles in filters from the autumn and winter seasons of 1961 and 1962, i.e. periods associated with atmospheric testing at FSU test sites NZ and STS. Direct tropospheric transport from FSU test site STS was indicated by high Pu and 236U concentrations and low 240Pu/239Pu, 241Pu/239Pu and 236U/239Pu atom ratios during November 1962. Atmospheric dispersion modelling (HYSPLIT) using real time meteorological data confirmed the plausibility of this transport, and limited the potential source to three low yield STS test detonations during 30 October – 1 November 1962.nb_NO
dc.description.abstractPlutonium (Pu) er et hovedsakelig menneskeskapt grunnstoff, dannet ved nøytronbestråling av uran (U) i reaktorer og atomvåpendetonasjoner. Plutonium har blitt sluppet ut i naturmiljøet som en følge av atomprøvesprengninger, reaktorulykker, og i forbindelse med gjenvinning av brukt reaktorbrensel. Den viktigste kilden til Pu i miljøet var 543 atmosfæriske atomvåpensprengninger, foretatt på begge halvkuler i perioden 1945 - 1990. Atmosfæriske atomprøvesprengninger ble foretatt av den tidligere Sovjetunionen (FSU), USA, Storbritannia (UK), Kina og Frankrike. Den mest intense prøvesprengningsperioden var 1945 – 1962, avbrutt av et moratorium fra november 1958 til september 1961. Denne perioden var dominert av detonasjoner foretatt av USA før moratoriet og FSU i perioden etter moratoriet. Nedfall fra de atmosfæriske prøvesprengningene ble deponert på et lokalt, regionalt og globalt plan hovedsakelig avhengig av prøvesprengningens sprengkraft, detonasjonshøyde samt meteorologiske forhold. Isotopsammensetningen av Pu er kildeavhengig. I reaktorer blir Pu produsert ved nøytroninnfangning hovedsakelig i 238U, som gir dannelse av 239U som raskt (t1/2=23,5 min) henfaller til 239Pu. Tyngre Pu isotoper dannes ved fortsatt nøytronbestråling av brenselet. Pu i reaktorer vil ha et 240Pu/239Pu atomforhold som avhenger av brenselets bestrålingshistorie (burn up). Våpenteknisk Pu vil ha en høy andel 239Pu og et lavt 240Pu/239Pu atomforhold. Typiske 240Pu/239Pu atomforhold i våpenmateriale er under 0,07, 240Pu/239Pu atomforholdet i reaktorer tiltenkt våpenproduksjon er tilsvarende lavt. Pu med lavt 240Pu/239Pu atomforhold produseres ved å la reaktoren være i drift i en kort periode før brenselet byttes (lav burn up). Dette er imidlertid en lite økonomisk måte å drive energiproduserende atomreaktorer på, her tilstrebes god utnyttelse av brenselet og få avbrudd i driften. Ved forlenget drift øker dannelse av tyngre Pu-isotoper på bekostning av 239Pu; derfor øker alle Pu atomforhold i reaktoren, og spesielt 240Pu/239Pu. Det har i litteraturen vært referert til atomforhold opp til 0,67 for energiproduserende reaktorer. Pu atomforhold i materiale fra udetonerte atomvåpen og fra detonasjoner med lav sprengkraft vil også være lavt, ofte tilsvarende det opprinnelige våpenmaterialet. Pu atomforhold i nedfall fra et detonert atomvåpen avhenger av bombens sprengkraft og design, hvor detonasjoner med høy sprengkraft som oftest produserer nedfall med høyere 240Pu/239Pu atomforhold enn detonasjoner med lav sprengkraft. Globalt nedfall (GFO) ble dannet av de detonasjonene som hadde tilstrekkelig kraft til å injisere store deler materiale i stratosfæren. Dette nedfallet hadde en betydelig oppholdstid i stratosfæren for det ble deponert på bakken. Globalt nedfall er relativt jevnt fordelt, og har dannet et gjenkjennelig Pu bakgrunnssignal med et 240Pu/239Pu atomforhold på omtrent 0,18 på begge halvkuler. Pu med atomforhold vesentlig forskjellig fra GFO antyder signifikant lokalt eller regionalt nedfall fra atomprøvesprengninger, materiale fra reaktorulykker eller utslipp forbundet med gjenvinning av brukt reaktorbrensel. Dette arbeidet har omfattet kildeidentifisering og kildekvantifisering basert på Pu og U atom og aktivitetsforhold. Prøver av overflatejord fra 45 steder i Norge (artikkel I); en iskjerne fra Austfonna, Svalbard som dekker perioden 1949 – 1999 (artikkel II); samt luftfiltre samlet inn i Norge i perioden 1957 – 1963 (artikkel III). Radioaktive partikler har blitt gjenfunnet i iskjerneprøvene og luftfilterprøvene (artikkel II og III), og en atmosfærisk spredningsmodell (NOAA HYSPLIT_4) har vært brukt for å forsterke kildeidentifisering i artikkel III. Tsjernobyl-ulykken i 1986 forårsaket spredning av radioaktivt materiale over store deler av Europa, inkludert Fennoskandia. Det er kjent at deponeringen av cesium fra Tsjernobyl-ulykken var kraftig i Norge, imidlertid er deponeringen av Pu dårlig beskrevet. For å anslå påvirkningen av Pu fra Tsjernobyl-ulykken ble konsentrasjoner og atomforhold av Pu bestemt ved bruk av SF-ICP-MS (sector field-inductively coupled plasma-mass spectrometry) og AMS (accelerator mass spectrometry) i prøver av overflatejord samlet inn fra til sammen 45 steder i 1990 og 2005. Prøvestedene var geografisk jevnt fordelt i hele Norge, og det ble tilstrebet å samle inn prøver fra de samme stedene i 1990 og 2005. Videre ble Pu konsentrasjonene påvist i prøvene fra 1990 og 2005 sammenliknet for å anslå den relative retensjonen i overflatejorden. Pu- konsentrasjonene i begge datasettene ble funnet å variere mellom 0,7 og 149 mBq m-2. Konsentrasjonene av Pu i jordprøvene ble funnet å være høyere ved kysten, i samsvar med høyere årlig nedbør, tilsvarende ble lavere konsentrasjoner funnet ved innlandslokasjoner. Dette er i samsvar med generelle teorier om at globalt nedfall i stor grad følger nedbørsmønsteret. Pu-240/Pu-239 atomforholdene ble funnet å ligge mellom 0,161 og 0,211, hovedsakelig i samsvar med globalt nedfall. Noen av prøvestedene i innlandet ble funnet å inneholde Pu med atomforhold vesentlig høyere enn globalt nedfall, noe som indikerte en viss påvirkning av Pu fra Tsjernobylulykken. Variasjoner og trender i deponeringen kan undersøkes ved hjelp av prøvetyper med tidsoppløsning. Pu og U atomforhold ble bestemt ved hjelp av AMS i en iskjerne fra Austfonna (Svalbard) og i luftfilterprøver fra årene før og etter moratoriet. Austfonna er et spesielt interessant prøvetakingssted grunnet nærheten til de tidligere Sovjetiske prøvesprengningsfeltene ved Novaja Semlja (NZ). I tillegg fører et semi-permanent høytrykksområde over sentrale Sibir vinterstid til økt transport av troposfærisk luft fra Eurasia mot Arktis. Dette vil potensielt kunne øke transport av materiale fra atomprøvesprengninger over prøvesprengningsfeltet Semipalatinsk (STS) til Arktis. Digital autoradiografi indikerte radioaktive partikler på dybder som svarer til periodene med atomprøvesprengninger ved STS og NZ (1949 – 1962) samt på dybder som svarer til 1985 – 1989 (Tsjernobyl-ulykken og en underjordisk prøvesprengning med lekkasje av radioaktive gasser til atmosfæren ved NZ). Pu og 236U konsentrasjonene (henholdsvis 0,008 til 0,254 mBq cm-2 og 0,0039 til 0,053 μBq cm-2) ble funnet å være høyere i perioden før moratoriet (1956 - 1959) enn i dybder svarende til perioden etter moratoriet (1959 – 1962). Dette er i motsetning til observasjoner fra andre prøvetakingssteder, hvor deponeringen av radionuklider har vært høyere i perioden etter moratoriet. Forskjellen mellom resultatene oppnådd for iskjernen fra Austfonna og andre arbeider antyder enten at prosesser i isbreen etter deponering har forstyrret kronologien, eller at deponeringen av radioaktivt nedfall har vært annerledes ved Austfonna. I luftfiltrene fra perioden 1957 – 1963 ble det funnet en sterk sammenheng mellom 240Pu/239Pu atomforhold (0,0517 – 0,237) og perioder med atomprøvesprengninger på den nordlige halvkule. I de perioder uten atomprøvesprengninger på den nordlige halvkule antok 240Pu/239Pu atomforholdet målt i filtrene en verdi som gjenspeilte globalt nedfall, mens i perioder hvor det ble foretatt atomprøvesprengninger ved FSU prøvesprengningssteder NZ og STS lå dette atomforholdet betydelig lavere. Dette antyder at materiale fra FSU prøvesprengninger har blitt transportert i betydelig grad til Norge via troposfæren. Denne indikasjonen ble forsterket av resultatene fra autoradiografi. Her ble det funnet betydelig flere radioaktive partikler i perioder med atomprøvesprengninger på den nordlige halvkule enn i perioder uten. En episode med direkte troposfærisk transport av materiale fra atomvåpensprengninger ved STS prøvesprengningsområde til Norge ble indikert av høye Pu og 236U konsentrasjoner, og svært lave 240Pu/239Pu, 241Pu/239Pu and 236U/239Pu atomforhold i november 1962. Beregninger foretatt på basis av historiske sanntids meteorologiske data med en atmosfærisk spredningsmodell (HYSPLIT) forsterket plausibiliteten for at det radioaktive materialet påvist i disse filtrene stammet fra prøvesprengninger over ved Semipalatinsk. Modellen, og værforholdene i Eurasia på dette tidspunktet avgrenset den sannsynlige kilden til tre mindre atomprøvesprengninger ved STS i perioden 30. oktober til 1. november 1962.nb_NO
dc.language.isoengnb_NO
dc.publisherNorwegian University of Life Sciences, Åsnb_NO
dc.relation.ispartofseriesPhD Thesis;2013:56
dc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 Internasjonal*
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.no*
dc.titleSource identification of Pu and 236U deposited on Norwegian territoriesnb_NO
dc.title.alternativeIdentifisering av kilder til radioaktiv forurensing på norsk territoriumnb_NO
dc.typeDoctoral thesisnb_NO
dc.subject.nsiVDP::Mathematics and natural science: 400nb_NO
dc.source.pagenumber1 b. (flere pag.)nb_NO


Tilhørende fil(er)

Thumbnail

Denne innførselen finnes i følgende samling(er)

Vis enkel innførsel

Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 Internasjonal
Med mindre annet er angitt, så er denne innførselen lisensiert som Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 Internasjonal