Nitrogen turnover and N2O emissions as a function of edaphic and hydrological conditions in subtropical forests of South China

Abstract

Forests in the Chinese subtropics receive large amounts of nitrogen (N) from the atmosphere, both as ammonium (NH4 +) and nitrate (NO3 -). Many of these forests are considered to be “N-saturated”, i.e. are not able to take up all added N, but leach significant amounts of NO3 - to waters or re-emit nitrogen to the atmosphere as gaseous N. The main part of this thesis describes experimental work conducted in the well-studied subtropical forest catchment, “TieShanPing” (TSP). TSP is situated in SW China, on a sandstone ridge close to Chongqing city and is covered by a low-productive, mixed evergreen forest. The forest receives up to 60 kg N ha-1 y-1 from atmospheric deposition, without showing any sign of improved forest growth. Surprisingly, previous catchmentscale studies at TSP and in other forests in South China, based on input-output budgets, found large apparent retention of atmogenic N in the forest ecosystems, without identifying the responsible mechanisms. This doctoral study focused on N-transformation processes in soils, in an attempt to understand the fate of deposited NH4 + and NO3 - in more detail and to characterize the factors governing retention, removal and loss of reactive nitrogen. A better understanding of transformation, retention and re-emission of reactive N in semi-natural, forested ecosystems is important for regional N budgets, particularly since N deposition is expected to increase in China in the near future. The turnover of N was studied along hydrological flow paths at TSP and in seven forested headwater catchments across China (Paper II), acknowledging that the hydrological connectivity between different landscape elements, such as hillslopes and riparian zones, is likely to play a key role for transformation, transport and removal of deposited N. To characterize N turnover patterns spatially and temporarily, I used natural isotopic signatures of NO3 - (15N and 18O, Paper I and II). The analysis of 15N and 18O in NO3 - was carried out by a modified “denitrifier method”, which I helped to develop and implement (Paper V). Gross rates of N transformation in hillslope soils were determined by in situ 15N tracing (Paper III). This experiment also served to explore the origin of N2O emissions (Paper III), which have been reported to be exceptionally large in welldrained hillslope soils of the TSP forest (Paper IV). To evaluate whether phosphorous (P) addition could alleviate P limitation and curtail N2O emissions by stimulating biological N uptake, I started an in situ P addition experiment and monitored soil chemistry and N2O emissions for 1.5 years (Paper IV). The N turnover in five subtropical (southern) and two temperate (northern) forest catchments, as inferred from natural abundance nitrate isotopic signatures (Paper I and II), revealed a consistent spatial pattern, emphasizing the importance of hydrological connectivity between well-drained oxidative zones and groundwater-influenced, reductive zones. 15N tracing (Paper III) revealed that freshly added NH4 + is immobilized first into the soil organic N pool, before being released and converted to NO3 - through nitrification. Experiments with 15N labelled organic substrates (Paper III) confirmed that “heterotrophic” nitrification, a poorly constrained biological process, contributes to NH4 + oxidation in acid, subtropical soil. Once nitrified, the deposited NH4 + leaches as NO3 - and is transported, together with the deposited NO3 -, by “interflow” over argic (clay-enriched) B horizons in the commonly found Acrisols to ground water discharge zones situated in valley bottoms and on stream banks. My detailed study of natural abundance isotope signals of NO3 - along this flow path (Paper I) convincingly demonstrated that the groundwater influenced soils are “hot spots” for N removal by microbial denitrification, thus explaining the “missing sink” for N in subtropical forest catchments. Appling the same technique to a range of Chinese forest catchments (Paper II), I found that this mechanism is of regional importance for monsoonal South China, but not for North China, where precipitation is too small to develop spatially continuous reductive landscape elements, which are hydrologically connected to oxidative environments upslope. Comparing apparent N-retention in the southern Chinese catchments with annual N deposition rates suggested that N removal in these subtropical catchments can be expected to increase with increasing N input. Removal of reactive nitrogen by coupled nitrification-denitrification involves nitrous oxide (N2O) emission. Emission measurements carried out in the context of a phosphorous (P) addition experiment on TSP hillslope soils (Paper IV) estimated N2O emissions of up to 5.3 kg N ha-1 yr-1. This is consistent with previous reports, showing that N2O-N losses equal about 10% of the annually deposited N. This large proportion of N removed as N2O, is likely a result of rapid microbial N turnover in warm and moist soils during monsoonal summers and the dominance of denitrification as N2O producing process (Paper III). Addition of P caused a strong decrease (50%) in N2O emission already 1.5 years after the treatment (Paper IV). This implies that P addition to the naturally P-limited soils of the Chinese subtropics could enhance biological N uptake and reduce N2O emissions at the same time. Overall, this thesis shows that acid, subtropical forest soils in South China support a complex nitrogen cycle that can mediate both net N release and retention, depending on scale and N form studied. While providing a mechanistic framework for the observed strong N attenuation by denitrification at the catchment scale, mitigation options for N2O emissions remain to be explored.

Skog i de kinesiske subtropene er utsatt for stor nitrogen (N) nedfall fra atmosfæren, både som ammonium (NH4 +) og nitrat (NO3 -). Flere av disse skogene ansees til å være «nitrogen-mettet», dvs. avsatt N blir ikke tatt opp men renner av som NO3 - til vann eller re-emitteres som N-gas til luft. Hovedparten av denne oppgaven beskriver det eksperimentelle arbeidet jeg har gjennomført i det godt undersøkt subtropisk nedbørsfelt “TieShanPing” (TSP). TSP ligger i sørvest Kina, på en fjellrygg i nærheten av byen Chongqing og har en blandet, eviggrønn skog som er lite produktiv. Nedfall av nitrogen fra atmosfæren er opp til 60 kg N ha-1 år-1, uten at det har noe synlig effekt på skogens produktivitet. Tidligere studier i TSP og lignende sørkinesiske skog som baserte seg utelukkende på elementbudsjetter, fant at skogen holder igjen overaskende store mengder N, men klarte ikke å identifisere de underliggende mekanismene. Den foreliggende oppgaven setter fokus på omsetting av N i skogsjord for å bedre forstå denne «Nretensjonen » i subtropisk skog. Kunnskap om prosessene og faktorene som bestemmer N-retensjonen og N tap er viktig, for å kunne si noe om skjebnen til de store mengdene avsatt NH4 + and NO3 - på et regional skala. Nedfall av reaktiv nitrogen i kinesiske skog forventes til å øke i nær fremtid, og det trengs mer kunnskap om hvordan N omsettinger i disse skog påvirker regionale N budsjetter. Jeg undersøkte N omsettinger langs avrenningsveier i nedbørfelt til syv ulike skoger i Kina (Artikkel II). De utvalgte felt viste en mer eller mindre utpreget hydrologisk kobling mellom skråning og en grunnvannsinfluert sone ved foten av bakken eller ved elvebredden. De feltene ble valgt slik, fordi koblingen mellom skråning og grunnvannsinfluert sone antas å være nøkkelen til forståelsen av hvordan nitrogen blir omsatt, transportert, fjernet eller holdt tilbake i skogsøkosystemet. Jeg karakteriserte N omsettinger i rom og tid på grunnlag av naturlige variasjoner i forekomsten av de stabile isotopene 18O og 15N i NO3 - (Artikkel I og II). For å kunne analysere store mengder prøver med god nøyaktighet, ble det brukt en metode som baserer seg på å omdanne NO3 - til lystgass (N2O) gjennom denitrifikasjon. Denne metoden ble modifisert og videreutviklet, noe jeg bidro til (Artikkel V). Bruttoratene til N omsettingsprosesser på skråningene ble direkte bestemt i felt ved hjelp av 15N markeringsforsøk (Artikkel III). Disse forsøk ble også brukt til å utforske opphavet til lystgass utslipp, som har vist seg å være usedvanlig stort i de godt drenerte skråningene til TSP skogen (Artikkel III). For å teste om fosfor (P) tilsetning til utarmet subtropisk jord kunne redusere N2O utslipp ved å stimulere N opptak i planter og mikroorganismer, startet jeg et feltforsøk og registrerte forandringer i jordkjemi og N2O utslipp over halvannet år (Artikkel IV). Nitrogen omsetningene langs hydrologiske avrenningsveier i fem subtropiske (sørlige) skogsfelt og to tempererte (nordlige) felt (Artikkel I og II) viste et konsistent mønster. Dette bekreftet at kobling mellom oksidative soner i skråningen og reduserende soner ved utløpet eller elvebredden er sentral for N retensjonen. Markeringsforsøk med 15N (Artikkel III) avslørte at ferskt tilført NH4 + blir først immobilisert i jordens organiske N lager, før den frigjøres og omdannes til NO3 - gjennom nitrifikasjon. Eksperimenter med 15N markert organisk substrat (Artikkel III) bekreftet at “heterotrof nitrifikasjon”, en lite forstått biologisk prosess, bidrar vesentlig til NH4 + oksidasjon i sur, subtropisk jord. Dette betyr at NH4 + fra nedfallet blir nesten kvantitativt oksidert og renner, sammen med avsatt NO3 -, over et nokså tett leiresjikt ned til grunnvannsinfluerte soner. Slike leiresjikt ar ganske utbredt i subtropisk jord. Mine detaljerte studier av naturlige isotopsignaler i NO3 - langs slike avrenningsveier (Artikkel I) demonstrerte overbevisende at grunnvannsinfluerte soner er “hot spots” for biologisk fjerning av N gjennom denitrifikasjon i det subtropiske skoglandskapet og forklarer således det manglende sluket i N budsjettet til subtropiske skog med høy N nedfall fra atmosfæren. Ved å bruke samme teknikken i en rekke av kinesiske skogsfelt (Artikkel II), fant jeg at dette er tilfellet for alle skog påvirket av monsun, men ikke for skog i det nordlige Kina, hvor nedbør er for liten for å skape en hydrologisk forbindelse mellom de ulike landskapselementene. En sammenligning mellom den tilsynelatende N retensjonen og N deposisjonen blant de fem sørlige nedbørsfelt antydet at subtropisk skog tilbakeholder mer N med økende atmosfærisk nedfall. Dermed har mine funn regional betydning for Sør-Kina. Fjerning av nitrogen gjennom kombinert nitrifikasjon og denitrifikasjon innebærer lystgassutslipp. Anslag av gjennomsnittlig N2O utslipp fra naturlig jord, basert på mine utslippsmålinger i P eksperimentet på TSP skråningen (Artikkel IV), var 5.3 kg N ha-1 år-1. Slike høye utslippsrater stemmer overens med tidligere observasjoner som fant at N2O-N tap kan utgjøre opp til 10% av N i nedfallet i TSP. Store N2O utslipp er med all sannsynlighet resultat av de raske mikrobielle N omsettinger og dominansen av denitrifikasjon blant de N2O dannende prosessene i et varmt-fuktig subtropisk klima (Artikkel III). Tilsetting av P resulterte i en sterk (50%) nedgang av N2O emisjoner allerede halvannet år etter tiltaket (Artikkel IV). Dette medfører at P tilsetting til naturlig P-utarmet skogsjord i de kinesiske subtropene kunne være en metode til å øke biologisk opptak av N og dermed redusere N2O utslipp. Denne oppgaven viser at sur, subtropisk skogsjord i Sør-Kina støtter en kompleks nitrogensyklus, som kan både holde tilbake og frigjøre mineralsk N, avhengig av nitrogenspesies og tidsskalaen den blir studert på. Mine studier tilfører innsikt i de viktigste jordprosessene knyttet til N retensjon og fjerning på skogsfeltskala. Reduksjon av lystgassutslipp fra disse økosystemene forblir viktig for fremtidens forskningsagenda.